Κατά το Στράβωνα, η παλιά πόλη της Βολισσού βρισκόταν στο μέσο του δυτικού μέρους του νησιού , περίπου στη θέση της Ελίντας. Στη σημερινή της θέση , τη μεσαιωνική, χτίστηκε για να προφυλαχτούν οι κάτοικοί της από τις επιδρομές των πειρατών. Χτίστηκε στην πλαγιά ενός λόφου του βουνού Αμανή και στην κορυφή του λόφου βρίσκεται το μεσαιωνικό κάστρο της Βολισσού, το οποίο ονομάζεται Κάστρο του Βελισσάριου.
Η Βολισσός ήταν ιωνική (όχι όμως αιολική, όπως την αναφέρει ο Στέφανος Βυζάντιος) αποικία και ο Θουκυδίδης την ονομάζει Βόλισσο ή Βολίσκο.
Η Βολισσός μνημονεύεται από τον Όμηρο. Πολλοί μάλιστα αναφέρουν ότι κατά την αρχαία παράδοση ο Όμηρος έζησε στη Βολισσό και έγραψε ποιήματα. Άλλη εκδοχή θέλει τον Όμηρο να βρίσκεται στη Βολισσό για να διδάξει τα παιδιά του Βασιλιά Χίου. Στο χωριό υπάρχει μια θέση που λέγεται «το σπίτι του Ομήρου». Κατά τον Ιερώνυμο Ιουστινιάνη με τη Βολισσό σχετίζεται και ο Οδυσσέας.

Η ιστορία της Βολισσού:

Η Βολισσός είναι κτισμένη στη θέση μικρής αρχαίας πόλης που ονομαζόταν Βόλισσος ή Βολίσκος και αναφέρεται από την παράδοση ως τόπος όπου έζησε ο Όμηρος: «εν τούτω τω πολισματίω τας διατριβάς εποιείτο» (Στέφανος Βυζάντιος).

Το 412 π.Χ. έγινε στην παραλία της Βολίσσου απόβαση των Αθηναίων, που νίκησαν τους αποστατήσαντες από τη συμμαχία τους Χίους και ερήμωσαν την περιοχή: «Αποβάντες και εν Βολίσσω τους προσβοηθήσαντας των Χίων μάχη νικήσαντες και πολλούς διαφθείραντες, ανάστατα εποίησαν τα ταύτη χωρία» (Θουκυδίδης, Η΄ 24) Ο ομώνυμος όρμος υπήρξε επί Βυζαντινής Αυτοκρατορίας θέατρο πολεμικών επιχειρήσεων κατά των πειρατών (11ος και 12ος αιώνας). Εξάλλου, οι Φράγκοι κατακτητές τον χρησιμοποιούσαν, όπως μαρτυρεί σκοπιωρικός-αμυντικός πύργος που έκτισαν εκεί για τη διευκόλυνση της ναυτιλίας. Υπήρχε ήδη σήραγγα που ένωνε το εσωτερικό του κάστρου με την ακτή.
Το 1856 κατά τα λεγόμενα του Fustel de Coulanges, η εκτροφή μεταξοσκωλήκων αποτελούσε την κυριότερη δραστηριότητα των κατοίκων της Βολισσού, αλλά μέχρι το τέλος του αιώνα είχε σχεδόν εκλείψει, όπως και από όλη τη Χίο. Κατά το Στράβωνα, η παλιά πόλη της Βολισσού βρισκόταν στο μέσο του δυτικού μέρους του νησιού , περίπου στη θέση της Ελίντας.

Στη σημερινή της θέση , τη μεσαιωνική, χτίστηκε για να προφυλαχτούν οι κάτοικοί της από τις επιδρομές των πειρατών. Χτίστηκε στην πλαγιά ενός λόφου του βουνού Αμανή και στην κορυφή του λόφου βρίσκεται το μεσαιωνικό κάστρο της Βολισσού, το οποίο ονομάζεται Κάστρο του Βελισσάριου. Η Βολισσός ήταν ιωνική (όχι όμως αιολική, όπως την αναφέρει ο Στέφανος Βυζάντιος) αποικία και ο Θουκυδίδης την ονομάζει Βόλισσο ή Βολίσκο.

Η Βολισσός μνημονεύεται από τον Όμηρο. Πολλοί μάλιστα αναφέρουν ότι κατά την αρχαία παράδοση ο Όμηρος έζησε στη Βολισσό και έγραψε ποιήματα. Άλλη εκδοχή θέλει τον Όμηρο να βρίσκεται στη Βολισσό για να διδάξει τα παιδιά του Βασιλιά Χίου. Στο χωριό υπάρχει μια θέση που λέγεται «το σπίτι του Ομήρου».

Κατά τον Ιερώνυμο Ιουστινιάνη με τη Βολισσό σχετίζεται και ο Οδυσσέας. Ο μύθος για το στρατηγό Βελισσάριο αποδίδει τη δημιουργία της μεσαιωνικής πόλης στο μεγάλο αυτό στρατηγό και το όνομά της «Βέλισσος» σ’ εκείνον. Το μύθο για τον Βελισσάριο αναφέρει και ο Ιουστινιάνης , όπως και διάφοροι περιηγητές, ότι δηλαδή ο Βελισσάριος έφτασε στη Χίο τυφλός και εξόριστος (αφού κατηγορήθηκε για συνωμοσία από τη διαβολική αυτοκράτειρα Θεοδώρα) , βγήκε ναυαγός στις δυτικές ακτές της Χίου και έκτισε το Κάστρο της Βολισσού από ευγνωμοσύνη για τη διάσωσή του. Μια παραλλαγή του μύθου λένε οι Πυτιανοί , ότι δηλαδή ο Βελισσάριος ήταν εγγράμματος , καταγόταν από τη Σμύρνη και είχε πολλούς μαθητές. Ένας μαθητής του από τη Βολισσό πήρε ένα σπουδαίο βιβλίο του και ο Βελισσάριος ήρθε στη Χίο για να το πάρει. Οι φιλομαθείς Βολισσιανοί τον κράτησαν εκεί κι έτσι έκτισε αργότερα το κάστρο. Ισχυρίζεται επιπλέον ο Ιερώνυμος Ιουστινιάνης ότι η Βολισσός εξαιτίας του ισχυρού της κάστρου ήταν πρωτεύουσα της μεσαιωνικής Χίου πριν την άφιξη των Γενουατών και έδρα των Φωκάδων, που ήταν απόγονοι μεγάλης οικογένειας που εξορίστηκε στη Χίο. Θέλοντας ο Ιερώνυμος να ερμηνεύσει την παράδοση ανάγει τη Βολισσό στους Φωκάδες , των οποίων η οικογένεια απολάμβανε διάφορα προνόμια και επί των Γενουατών.

Η Βολισσός ήταν σπουδαιότατο μεσαιωνικό κέντρο, το οποίο εξαιτίας της θέσης και του μεγάλου και ισχυρού κάστρου της γνώρισε μεγάλη ακμή σαν δεύτερη πόλη , μετά την πρωτεύουσα του νησιού, Χίο. Ήταν έδρα της βόρειας Χίου και ήταν ανεξάρτητη εκκλησιαστικά απ’ την υπόλοιπη Χίο , όπως και το Πυργί. Το μεγάλο πλήθος των βυζαντινών επωνύμων και μεσαιωνικών τοπωνυμιών, οι ερειπωμένοι συνοικισμοί , τα μεμονωμένα κάστρα, το μεσαιωνικό ίδρυμα της μονής Μουνδών και άλλες εκκλησίες παρουσιάζουν την Βολισσό να διατηρεί κάποιο ιδιαίτερο μεσαιωνικό χαρακτήρα, ξεχωρίζοντας από τα υπόλοιπα χωριά της Χίου.

Η παράδοση δεν αναφέρει πειρατικές επιδρομές κατά της Βολισσού και αυτό μας δείχνει ότι το κάστρο ήταν απρόσβλητο και δεν άλλαξε καθόλου ο μεσαιωνικός τύπος του. Το κάστρο έχει τραπεζοειδές σχήμα με έξι κυκλικούς πύργους. Το κάστρο επικοινωνούσε με τη θάλασσα μέσω μιας σήραγγας ,η οποία έφτανε μέχρι τη συνοικία Πύθωνας.

Στη θέση του κάστρου φαίνονται σήμερα λείψανα παλαιών εκκλησιών και τειχών μεσαιωνικών. Λόγω της ορεινής θέσης του χωριού, επιδρομές ενάντια της γινόταν συμπτωματικά από το ανοικτό πέλαγος, όταν οι καιρικές συνθήκες επέβαλαν την προσάραξη των επιδρομέων.

Η Βολισσός την εποχή της Βυζαντινής αυτοκρατορίας ήταν σε μεγάλη ακμή. Στην εποχή του Βασιλείου Α’ του Μακεδόνα (866-867 μ.Χ.) εξασφαλίστηκαν τα νησιά του Αιγαίου από τις πειρατικές επιδρομές των Αράβων , γιατί έγιναν φρούρια και αμυντικοί πύργοι στην περιοχή των παράλιων πόλεων. Για την ασφάλεια των κατοίκων που απειλούνταν από πειρατικές επιδρομές και για την ασφάλεια της παραγωγής χτίστηκαν σε επίκαιρες παράλιες θέσεις οι Βίγλες( κοινώς σκοπιές), που η μεταξύ τους απόσταση ποικίλλει από 1-3 μίλια. Στα λιμάνια οι βίγλες ήταν ισχυρότερες και μεγαλύτερες ,σωστοί πύργοι. Βίγλα υπήρχε και στη Βολισσό. Η μετάδοση των ειδήσεων ,όταν φαίνονταν εχθρικά πλοία, ήταν πολύ γρήγορη (για το μέρος που έπρεπε να ειδοποιήσουν οι επί μέρους βίγλες), για να προφυλαχθεί ο πληθυσμός μέσα στα οχυρά της περιφέρειας. Γενουατικές πηγές αναφέρουν ότι η Βολισσός είχε 700 σπίτια, πολλές εκκλησίες , μεγάλη παραγωγή μεταξιού, λαδιού, σύκων και σταριού. Ο κάμπος της Βολισσού είχε πολλά αμπέλια , από τα οποία έφτιαχναν τον περίφημο Αριούσιο οίνο. Μερικοί περιηγητές κρίνουν κακώς το λαό της Βολισσού ,διακρίνοντας κατά κάποιο τρόπο το χαρακτήρα και τις συνήθειές τους από τους υπόλοιπους Χιώτες, ίσως γιατί όλοι οι βορειοδυτικοί κάτοικοι του νησιού είχαν παραμείνει έξω από την γενοατική επιρροή.

Στη Βολισσό δε συναντά κανείς ούτε ίχνος λατινικής επιγραφής ή φανερού γενοατικού τοπωνυμίου . Αναφέρουν επίσης με αποτροπιασμό τη νόσο λέπρα που για αιώνες ταλαιπώρησε το χωριό. Κατά το Ζολώτα, αυτό το κακό το έφεραν στο νησί μεσαιωνικοί μετανάστες ή αιχμάλωτοι από τις ψυχρές ασιατικές χώρες, των οποίων η εγκατάσταση ,προσωρινή ή μόνιμη ,ήταν η κύρια αιτία του κακοχαρακτηρισμού των κατοίκων της Βολισσού. Ο Γάλλος περιηγητής Testevuide στο βιβλίο του «Το νησί της Χίου» αναφέρει για τους Βολισσιανούς : «Ορισμένοι Βολισσιανοί επιδίδονται σε μια αξιοθρήνητη τέχνη: Πηγαίνουν στη Σμύρνη ή στην Κωνσταντινούπολη προκειμένου να εξασκήσουν το επάγγελμα του ζητιάνου , προσποιούμενοι ένα πλήθος από ασθένειες. Προκειμένου μάλιστα να γίνουν πιο πειστικοί , κολλούν κάτω από τις μασχάλες τους σκελίδες σκόρδου και έτσι παίρνουν ένα καχεκτικό χρώμα. Όταν, χάρη σε αυτά τα μέσα, αποκτήσουν ένα γερό κομπόδεμα , χρήματα κλεμμένα κατά αυτό τον τρόπο από τους φιλεύσπλαχνους ανθρώπους , επιστρέφουν στη Βολισσό για να τα απολαύσουν και να καυχιόνται σαν άρχοντες».

Η τουρκική κατοχή αφαίρεσε πολλά γενοατικά κτήματα από τους πρώην Γενοβέζους Μαονείς. Οι Τούρκοι εφάρμοσαν τα ίδια μέτρα με την υπόλοιπη Χίο και στη Βολισσό. Η Βολισσός καταπιέστηκε από τους Τούρκους , παρά την απομακρυσμένη θέση της. Ο χαρακτήρας των κατοίκων, το άγονο της περιοχής και η απόσταση από το κέντρο των συγκρούσεων, βοήθησε στο να μετριαστεί ο Τούρκικος φανατισμός. Η συνετή συμπεριφορά των βολισσιανών απέναντι στους Τούρκους έκανε τη ζωή τους ασφαλέστερη σε σχέση με τα άλλα μέρη της Χίου που ήταν υπό τον Τούρκικο ζυγό.